ミレ信用組合と既に取引がありますが、口座開設アプリを利用することは可能でしょうか？

できません。
口座開設アプリは普通預金口座の新規開設とインターネットバンキング契約が非対面で完結する内容であり、既に当組合とお取引のあるお客さまは窓口での取引をお願いいたします。